大流士一世(公元前522-486)，为阿尔沙米斯的孙儿，同时也是阿卡米力斯家族的王子，他夺得王位后对内采取了严厉的措施以稳定政局。大流士上台后，各地人民(包括波斯人)曾两度起义反对他的统治，他严厉地镇压了起义，并将镇压高墨塔暴动和两次人民起义的情况用波斯语、埃兰语、巴比伦语等三种语言(均为楔形文字)刻在贝希斯吞山崖上，此即著名的贝希斯吞铭文。为了巩固他的位置，大流士在Parsa建立了新的首都，希腊人称为波斯波利斯(“波斯的城市”)并且扩充了他的私人卫队的级别----万人近卫军。即使大流士所做的所有出色的事都抛开不谈，他对波斯所做的贡献是最伟大的地方。在他统治下，政治和法律的改革使这地区获得新生，并且很多出色的计划被实行以促进贸易和商业的发展。货币铸造、重量和量度被标准化并且建立了新的陆地和海上路线。对外他则积极推行扩张。他成功把印度次大陆的北部大片地区纳入疆土。东部的战役巩固了由赛勒斯获得的利益并将广大的印度次大陆北部变为了波斯控制的省份之一。其后，他又挥军至亚细亚与希腊之间的赫勒斯滂海峡。向西的扩展从大约公元前516年开始，大流士开始在小亚细亚沿海岸攻打希腊的殖民地。
公元前492年，大流士一世派其女婿马多尼奥斯进攻色雷斯和马其顿，但于公元前490年在入侵希腊时的马拉松战役中失利。大流士一世于公元前486年去世。他的儿子薛西斯一世接续作王，薛西斯(公元前486-465)，大流士一世的儿子和继承人，决定继续波斯在西面的征服，并且以公元前480年的“希腊征服之旅”而闻名，那是一场以发生在塞莫皮莱、萨拉密斯和布拉底的战斗而出名的战役。并于公元前485年成功镇压在埃及发生的一场叛乱。其后，他对希腊发出多